Năm 1909, Manuel II của Bồ Đào Nha cầu hôn Louise nhưng bị từ chối bởi bà mong muốn được kết hôn vì tình yêu. Năm 25 tuổi, Louise bí mật đính hôn với Vương tử Christopher của Hy Lạp, nhưng phải từ bỏ vì lý do tài chính. Trước Thế chiến I, bà yêu 1 người và được cha mẹ chấp thuận nhưng người này sau đó mất trong chiến tranh. Trong Thế chiến I, Louise hẹn hò Alexander Stuart-Hill, người mà gia đình bà gọi là "Shakespeare" vì ngoại hình kỳ quái và tính cách "lập dị", "giả tạo". Năm 1918, cha của Louise giải thích với bà rằng Stuart-Hill có khả năng là người đồng tính rất cao, một lần nữa hôn sự của bà bị hủy.

Năm 1923, Vương Thái tử Gustaf Adolf của Thụy Điển, người đã góa vợ ba năm (vợ ông là Margaret xứ Connaught, em họ của mẹ Louise), đến thăm London và bắt đầu theo đuổi Louise. Mặc dù Gustaf Adolf vừa là người thừa kế ngai vàng vừa là một người góa vợ, Louise đã chấp nhận lời cầu hôn của ông (ngày trẻ bà từng nói rằng sẽ không kết hôn với một vị vua hoặc người góa vợ). Khi tin đính hôn của hai người được công bố, đã có nhiều cuộc thảo luận liệu Louise có đủ tư cách trở thành Vương hậu tương lai của Thụy Điển, bởi khi ấy bà không còn là "Princess Louise" mà chỉ là "Lady Louise", và Vương thất Thụy Điển cần kết hôn đăng đối để bảo toàn quyền kế vị. Bộ Ngoại giao của Thụy Điển đã tuyên bố rằng chính phủ Thụy Điển "yêu cầu Chính phủ Anh giải trình về địa vị của Lady Louise Mountbatten". Sau phản hồi từ Chính phủ Anh, Bộ Ngoại giao Thụy Điển tuyên bố rằng lựa chọn của Vương Thái tử là hoàn toàn đúng với luật thừa kế, chấm dứt tranh cãi về cuộc hôn nhân.

Ngày 3 tháng 11 năm 1923, ở tuổi 34, Louise kết hôn với Thái tử Gustaf Adolf tại Nhà nguyện Vương thất, Điện Thánh James, dưới sự chứng kiến của Quốc vương George V và các thành viên của gia đình Vương thất hai bên.

Giữa Louise và Gustaf Adolf là hôn nhân vì tình yêu và được mô tả là vô cùng viên mãn. Bà cũng được yêu thích bởi mẹ chồng mình vì tính cách thân thiện dù họ ít khi gặp nhau. Vì Vương hậu Victoria dành phần lớn thời gian ở Ý, Thái tử phi Louise ngay từ đầu đã đảm nhận nhiều trọng trách Vương thất, điều đó lúc đầu hơi khó khăn với bà vì ở thời điểm này bà được miêu tả là còn khá rụt rè.

Người con duy nhất của Louise và Gustaf Adolf là một bé gái chết non ngày 30 tháng 5 năm 1925.